Pendahuluan

Modul surya tandem semua-perovskit secara luas dianggap sebagai pesaing kuat untuk teknologi fotovoltaik generasi berikutnya berkat efisiensi tinggi dan potensi biaya rendah. Namun, komersialisasi area luas telah terhambat secara serius. Sementara perangkat area kecil telah melampaui efisiensi 30%, modul area luas (≥20 cm²) telah lama terjebak di sekitar 24,5%. Penyebab utamanya adalah absorpsi parasit inframerah dekat yang kuat dan ketidakstabilan termal antarmuka dari struktur Au/PEDOT:PSS pada persimpangan rekombinasi terowongan (TRJ) berbasis emas konvensional, bersama dengan transportasi muatan yang terdegradasi pada film perovskit Pb-Sn area luas yang disebabkan oleh kristalisasi tidak seragam selama pelapisan bilah.

Studi ini mengembangkan TRJ yang diproses dengan larutan yang dibangun di atas nanokristal In₂O₃ yang direkayasa permukaannya. Dengan menyesuaikan morfologi nanokristal dan kimia permukaan, tim mencapai transparansi optik tinggi, antarmuka halus, dan penyelarasan tingkat energi yang ideal. Pada saat yang sama, aditif jenis asam fosfonat diperkenalkan ke dalam prekursor perovskit Pb-Sn untuk meningkatkan kontak elektronik dengan lapisan rekombinasi In₂O₃, meningkatkan ekstraksi lubang, dan menyesuaikan kinetika kristalisasi untuk mengurangi regangan sisa pada film area luas. Strategi gabungan ini secara simultan meningkatkan efisiensi rekombinasi pembawa di persimpangan, ekstraksi muatan, dan keseragaman film area luas, akhirnya memberikan efisiensi 26,2% bersertifikasi JET pada area bukaan 65 cm² (VOC = 2,182 V, FF = 77,4%, JSC = 15,6 mA cm⁻²) — tonggak penting dalam perjalanan meningkatkan skala fotovoltaik tandem semua-perovskit.

Desain dan Keunggulan TRJ Baru

Karya ini mengusulkan alternatif berbasis proses larutan: sebuah TRJ (Tipe III) baru yang dibangun dari nanokristal indium oksida (In₂O₃ NCs) yang direkayasa permukaannya. Ini dibandingkan secara sistematis dengan struktur Tipe I konvensional Au/PEDOT:PSS dan struktur Tipe II yang didasarkan pada nanokristal ITO komersial.

Karakteristik struktur dan antarmuka

In₂O₃ NCs yang disintesis sendiri memiliki ukuran partikel yang jauh lebih kecil daripada ITO NCs komersial, membentuk antarmuka yang lebih halus dan secara efektif menurunkan densitas cacat kontak. Uji listrik menunjukkan struktur Tipe III menunjukkan perilaku kontak ohmik ideal tanpa hambatan transportasi muatan.

Stabilitas optik dan termal

Karakterisasi optik menunjukkan bahwa PEDOT:PSS pada Tipe I menyebabkan kerugian absorpsi parasit yang parah, sedangkan film In₂O₃ NC sangat transparan secara optik. Di bawah penuaan termal dipercepat 85°C, efisiensi modul Tipe I turun hingga di bawah setengah nilai awalnya dalam 50 jam, sementara Tipe II dan Tipe III berbasis NC mempertahankan sekitar 75% efisiensi awal setelah 200 jam. Pada substrat 10×10 cm², film NC yang dilapisi pisau menunjukkan absorpsi optik yang jauh lebih seragam daripada film Au yang diuapkan secara termal tipis, sepenuhnya menunjukkan keunggulan inheren nanokristal proses larutan dalam manufaktur yang dapat diskalakan.

Mengoptimalkan Fabrikasi Film Perovskit Area Luas

Dengan kerugian optik dan ketidakstabilan TRJ teratasi, fabrikasi seragam film perovskit Pb-Sn area luas menjadi hambatan teknis berikutnya. Sistem pelarut DMF/DMSO konvensional memiliki titik didih tinggi dan volatilitas lambat, sehingga kinetika nukleasinya tertinggal selama pelapisan pisau berkecepatan tinggi, membuatnya sulit untuk membentuk film seragam pada substrat besar.

Untuk mengatasinya, tim mengembangkan sistem pelarut biner berbasis 2-metoksietanol (2-Me) dan tetrahidrofuran (THF). Dengan titik didih rendah dan tekanan uap tinggi, sistem ini dengan cepat mencapai supersaturasi kritis dan secara nyata mempercepat nukleasi. Dengan menggunakannya, kecepatan pelapisan pisau perovskit Pb-Sn dinaikkan dari 5 mm/s dalam sistem DMF tradisional hingga 30 mm/s, menghasilkan intensitas fotoluminesensi (PL) yang sangat seragam dan konsistensi perangkat yang sangat baik pada substrat 10×10 cm² dan lebih besar. Ini berhasil memecahkan tantangan kinetika kristalisasi pelapisan area luas dan mencapai validasi efisiensi awal 17,5% pada area bukaan 65 cm².

Rekayasa Ligan Permukaan dan Pencocokan Tingkat Energi

Setelah menghilangkan PEDOT:PSS, kerugian optik menurun, tetapi tegangan sirkuit terbuka (VOC) dan faktor pengisian (FF) menurun, yang disebabkan oleh peningkatan hambatan transportasi antarmuka dan rekombinasi non-radiatif antara perovskit dan lapisan NC. Untuk mengatasi hal ini, penelitian menerapkan strategi optimasi sinergis ganda:

Rekayasa ligan permukaan untuk menyesuaikan tingkat energi

Melalui pertukaran ligan, MMES dan MMPA digunakan untuk memodifikasi permukaan In₂O₃ NCs. Spektroskopi fotoelektron ultraviolet (UPS) menunjukkan bahwa In₂O₃ NCs yang dimodifikasi MMPA mencapai pembengkokan pita antarmuka yang menguntungkan dengan film perovskit target (pembengkokan ke atas sekitar 50 meV), secara signifikan meningkatkan ekstraksi lubang, sedangkan modifikasi OAm atau MMES menyebabkan pembengkokan ke bawah dan hambatan transportasi. Uji arus terbatas muatan ruang (SCLC) menyingkirkan adanya gangguan ligan pada mobilitas itu sendiri, mengonfirmasi bahwa peningkatan kinerja terutama berasal dari penyelarasan tingkat energi yang dioptimalkan.

Doping massal dengan material selektif lubang asam fosfonat (HSM)

Tim mendoping HSM asam fosfonat seperti MeO-2PACz langsung ke prekursor perovskit Pb-Sn (dioptimalkan pada 0,2 mol%) daripada membatasinya pada modifikasi antarmuka. Strategi doping massal ini menghindari masalah cakupan SAM yang tidak merata di area luas. UPS menunjukkan bahwa setelah doping HSM, fungsi kerja perovskit bergeser dari 5,04 eV menjadi 4,81 eV, pita valensi maksimum naik, dan karakter tipe-n melemah, lebih cocok dengan tingkat energi In₂O₃ NCs. Sel Pb-Sn sambungan tunggal tanpa HTL yang dihasilkan mencapai efisiensi 23%, sementara perangkat berlapis pisau menggunakan In₂O₃-MMPA NCs sebagai lapisan transportasi lubang (HTL) mencapai efisiensi pemindaian balik 24,0% dengan JSC setinggi 33,8 mA cm⁻².

Peran Ganda HSM pada Film Perovskit

Peran HSM jauh melampaui transportasi muatan — ia secara mendalam mempengaruhi kristalisasi film dan pasivasi cacat:

Kontrol kristalisasi dan penekanan cacat

Mikroskop elektron pemindaian (SEM) menunjukkan bahwa setelah doping HSM, ketidakmurnian dendritik yang awalnya melintasi batas butir dalam film Pb-Sn menghilang, ukuran butir meningkat secara signifikan, dan batas butir tampak seperti 'melebur'. GIWAXS dan XRD mengonfirmasi bahwa HSM secara efektif menekan pembentukan fase ketidakmurnian PbI₂. ¹H NMR fase cair lebih lanjut mengungkapkan bahwa HSM, melalui deprotonasi preferensial, mengonsumsi gugus fosfonat asam bebas, sehingga mencegah deprotonasi asam dari kation FA⁺ dan menstabilkan kimia prekursor.

Dinamika pembawa yang lebih baik

Spektroskopi absorpsi transien (TAS) menunjukkan bahwa rekombinasi non-radiatif yang dibantu cacat berkurang secara signifikan setelah doping HSM. Intensitas PL keadaan tunak meningkat tajam, masa hidup PL rata-rata diperpanjang dari 1042 ns menjadi 1889 ns, dengan pasivasi yang sangat kuat di antarmuka bawah, secara efektif mengurangi perangkap muatan di antarmuka terkubur. Spektroskopi OPTP menunjukkan mobilitas pembawa film target meningkat dari 20 cm² V⁻¹ s⁻¹ menjadi 36 cm² V⁻¹ s⁻¹ dan panjang difusi bertambah dari 2,65 μm menjadi 4,78 μm, mengonfirmasi peningkatan menyeluruh dalam kualitas film curah.

Kinerja dan Stabilitas Modul Area Besar

Berdasarkan strategi sinergis ini, tim fabrikasi modul tandem all-perovskite dengan area bukaan 65 cm² (14 sub-sel secara seri). Modul juara menggunakan TRJ Tipe III (In₂O₃-MMPA) mencapai efisiensi teruji laboratorium 26,6% (pemindaian mundur), dengan VOC 30,4 V, JSC 1,12 mA cm⁻², dan FF 78,2%. Efisiensi stabil bersertifikasi JET mencapai 26,2%, jelas mengungguli modul kontrol yang menggunakan TRJ Tipe I konvensional (24,8%). Setelah optimasi zona mati, faktor pengisian geometris mencapai 96,5%, memberikan efisiensi area aktif setara setinggi 27,6%. Pemetaan spasial EQE menunjukkan bahwa, di 16 posisi berbeda, kerapatan arus terintegrasi sub-sel atas dan bawah rata-rata masing-masing 16,3 dan 16,2 mA cm⁻² — sangat cocok dengan hasil J-V dan keduanya memecahkan hambatan modul sub-15 mA cm⁻² yang dilaporkan sebelumnya.

Dalam hal keandalan, mengikuti standar IEC 61215:2021, modul Tipe III yang dienkapsulasi mencapai masa pakai T90 (mempertahankan 90% efisiensi awal) selama 771 jam di bawah pelacakan MPP 1-sinar matahari terus menerus, dan masih mempertahankan efisiensi 82,5% setelah 1000 jam. Dalam uji panas lembab 85°C/85% RH yang menuntut (ISOS-D-3), modul Tipe III mencapai masa pakai T84 rata-rata 1000 jam, sementara modul Tipe I telah turun di bawah 40% efisiensi; dalam uji siklus termal -40°C hingga 85°C (ISOS-T-3), modul Tipe III mempertahankan 93% efisiensi awal setelah 200 siklus. Semua eksperimen penuaan dipercepat mengonfirmasi bahwa stabilitas luar biasa Tipe III berasal dari penghapusan total faktor ketidakstabilan yang dipicu oleh PEDOT:PSS.

Melalui persimpangan rekombinasi nanokristal In₂O₃ yang direkayasa permukaan dan rekayasa HSM bulk/antarmuka yang sinergis, pekerjaan ini berhasil mencapai modul surya tandem all-perovskite dengan efisiensi tersertifikasi 26,2% pada area bukaan 65 cm², memberikan terobosan komprehensif dalam ukuran modul, efisiensi, dan stabilitas operasional. Pekerjaan ini secara kuat menunjukkan potensi komersialisasi teknologi fotovoltaik tandem all-perovskite. Ke depannya, mendorong area modul melampaui 800 cm² akan memerlukan optimalisasi sinergis dari proses deposisi seperti slot-die coating bersama dengan metode seperti kristalisasi berbantuan vakum, untuk memastikan fabrikasi sub-sel celah lebar dan celah sempit area besar yang seragam dan berkualitas tinggi.

Peralatan Referensi dan Pengujian

Penguji MPPT perovskite komposit yang menggunakan simulator surya LED kelas A+AA+ sebagai sumber penuaan memberikan dukungan kuat untuk penelitian sel surya perovskite melalui teknologi canggih dan desain multifungsi. Instrumen semacam ini terutama digunakan untuk pengujian stabilitas sel tunggal dan tandem perovskite jadi. Karena karakteristik keluaran sel perovskite mudah dipengaruhi oleh faktor lingkungan seperti cahaya dan suhu, titik daya maksimum sering berfluktuasi. Pengontrol MPPT melacak dan mengunci titik daya maksimum secara real-time, memastikan sistem selalu beroperasi pada keluaran daya optimal.

Referensi: Rekombinasi yang disesuaikan nanokristal untuk modul surya tandem all-perovskite

Pandangan Ooitech

Ooitech percaya: persimpangan rekombinasi nanokristal In₂O₃ yang direkayasa permukaan dipasangkan dengan rekayasa bulk/antarmuka HSM telah mendorong modul tandem all-perovskite area besar ke efisiensi tersertifikasi 26,2%, membawa teknologi ini selangkah lebih dekat ke komersialisasi.